קמפוס ון ליר שוכן בלב ירושלים, סמוך למשכן הנשיא. הארכיטקטורה הייחודית, מיקום המבנים השונים והגן הירוק והמטופח שביניהם יוצרים אווירה מעוררת השראה. למכון ון ליר בירושלים שני מבנים: המבנה ההיסטורי המקורי שתוכנן בשנות השישים בידי האדריכלים הידועים רזניק ופובזנר, ומבנה האקדמיה ע"ש פולונסקי ללימודים מתקדמים במדעי הרוח והחברה שנחנך ב-2013. לצד אלו נמצאות גם האקדמיה הלאומית הישראלית למדעים, המועצה להשכלה גבוהה והקרן הלאומית למדע, שנכללו כולן בתכנון הקמפוס המקורי. כל המבנים יחד הופכים את הקמפוס למתחם אקדמי יוצא דופן בנוף הירושלמי, מתחם שבו עוצמה עיצובית ומודרניזם נטועים בתוך טבע מלבלב.
במכון ון ליר מצויים אולמות כנסים, ספרייה, חדרי סמינר ומבואות אירוח, וכן גנים יפהפיים ופינות חמד. הקמפוס מארח מגוון רחב של אירועים ציבוריים ופרטיים, ימי עיון וערבי דיון, וכן כנסים מקומיים ובינלאומיים על נושאים אקטואליים וחברתיים. אירועי הקמפוס נערכים בהשתתפות אנשי ציבור, סופרים, אקדמאים, עיתונאים, יוצרים ואנשי רוח, ומִדי שנה מבקרים בו אלפי בני אדם.
מבנה האקדמיה ע"ש פולונסקי ללימודים מתקדמים במדעי הרוח והחברה, המבנה השני של מכון ון ליר בירושלים והחדש ביותר בקמפוס, תוכנן על ידי חיוטין אדריכלים. התכנון נערך תוך הקפדה על הסטנדרטים הירוקים הגבוהים ביותר, ותוך כוונה שהמבנה ישתלב בקמפוס ובסביבתו וישמור על קו הרקיע הקיים. הבניין זכה באות העיצוב הישראלי לשנת 2015 בקטגוריות מבני הציבור והתאורה האדריכלית, והשופטים ציינו את היופי והייחודיות של הבניין: "איפוק, השתלבות ושקיפות מאפיינים את האגף החדש בקמפוס ון ליר... אור, ריחוף ודיאלוג בין הפנים והחוץ מייצרים הרגשה של שקט ורצון ללמוד, לחקור ולהבין." בשנת 2015 המבנה נבחר על ידי ארגון Archilovers כ"פרויקט הטוב ביותר" מבין 50,000 פרויקטים שהתמודדו על התואר. בשנת 2018 זכו האדריכלים ברכה ומיכאל חיוטין בפרס רכטר היוקרתי על תכנון מבנה האקדמיה ע"ש פולונסקי.